Le tritium, 3H, est
un isotope de l’hydrogène. Il a été découvert
par RUTHERFORD, OLIPHANT et ARTECK en 1934. Sa radioactivité bêta
a été mise en évidence en 1939 par ALVAREZ et CORNOG.
Le tritium se transforme par émission b en hélium (3He)
avec une période radioactive T= (12,34 ± 0,02) ans. Son énergie
bêta maximale est très faible (18,62 keV).
Le tritium est un radionucléide naturel créé par interaction du rayonnement cosmique avec l’oxygène et l’azote de l’air. Le taux de production est de l’ordre de 0,25 atome de tritium par cm2 de surface terrestre et par seconde. Il se produit, ainsi, dans chaque hémisphère, 3,6.1016Bq de tritium par an. L’équilibre terrestre global est évalué à 1,3.1018Bq de tritium. A cette production naturelle du tritium s’ajoute celles dues aux explosions nucléaires aériennes, des réacteurs nucléaires et des usines de retraitement du combustible irradié [PH 81], [NC 87] : - Plus que les bombes à fission (2,6.1013 Bq de tritium par mégatonne) ce sont les bombes thermonucléaires qui produisent les plus fortes pollutions (7,4.1017 Bq/Mt). - Du tritium est produit par fission dans le combustible nucléaire, mais également par réactions nucléaires dans un matériau utilisé dans le réacteur (bore sous forme d’acide borique[1]) et par captures neutroniques multiples avec l’hydrogène et le deutérium[2] de l’eau du circuit primaire. 1. LA FORMATION DU TRITIUM DANS LE COMBUSTIBLE IRRADIÉ
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Les mesures du rendement de fission ternaire, qui varie avec la nature de l’élément "cible" et l’énergie des neutrons incidents, donnent les résultats suivants : · pour l’uranium 235 @ 0,8 à 1,44;10-4 atome de 3H par fission thermique ou rapide [PH 81], L’activité du tritium produit dans le combustible à uranium enrichi ne va donc pas varier linéairement avec le taux de combustion, car la fission du plutonium 239 (produit, par capture neutronique, à partir de l’uranium 238 présent majoritairement dans le combustible) donne environ 1,4 fois plus de tritium que celle de l’uranium 235. Les combustibles à oxyde mixte d’uranium et de plutonium (MOX) auront également, à taux de combustion égal, une charge en tritium supérieure à celle des combustibles UO2. 2 . LES QUANTITÉS DE TRITIUM PRODUITES DANS LE COMBUSTIBLE
IRRADIÉ
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·
0,245 TBq/MWé.a après 3 ans de refroidissement (déduit
de: 598 curies dans une tonne de combustible pour un taux de combustion
de 33 000 MWé.j/t) [CA 82] ;
· 0,181 TBq/MWé.a après 3 ans de refroidissement (déduit de : 430 Ci/t pour un taux de combustion de 32 000 MWé.j/t). C’est cette valeur qui a été adoptée dans le livre de procédé de l’usine UP3 [CL 86] ; 3. LE DEVENIR DU TRITIUM PRODUIT PAR FISSION TERNAIRE
3.1 Répartition du tritium entre la gaine et le combustible
irradié
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3.2 Répartition du tritium entre effluents liquides et gazeux Les bilans expérimentaux réalisés sur des crayons combustibles REP montrent, qu’au moment du cisaillage et lors de la dissolution, une quantité très faible de tritium gaz se dégage. La quasi totalité du tritium (99,5%) est sous forme aqueuse [GO 86]. Les résultats de campagnes de retraitement des combustibles UNGG (1973 à 1980) et REP (1978) décrites par MM. CLECH et TRAVERT [CL 86] indiquent les répartitions suivantes entre les rejets liquides et gazeux exprimés en fraction de l’activité totales du tritium présent dans les crayons combustibles : · 0,2 à 0,5% du tritium est rejeté avec les effluents gazeux, · 33,6% du tritium est rejeté à la mer. Ces données moyennes nous permettent d’évaluer les activités rejetées au cours des différentes années de fonctionnement des usines UP2 et UP3 dans l’hypothèse d’un retraitement du combustible irradié après trois ans de refroidissement. 4. ÉVALUATION DE L’ACTIVITÉ DU TRITIUM REJETÉ
EN MER
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Tableau 1 : CARACTÉRISTIQUES DES TONNAGES DE COMBUSTIBLES
IRRADIÉS
RETRAITÉS DANS LES USINES UP2 ET UP3 DE LA HAGUE
Tableau 2 : REJETS DE TRITIUM DANS LES EFFLUENTS LIQUIDES PAR
L’USINE DE LA HAGUE
La figure 1 illustre les écarts observés entre l’activité calculée et l’activité mesurée (seulement disponible en version papier...)
On observe que l’activité mesurée est presque toujours supérieure à l’activité calculée (notamment entre 1985 et 1991). Cette différence peut s’expliquer notamment par l’imprécision des paramètres utilisés pour le calcul, par un temps de "refroidissement" des combustibles inférieur à trois ans ou une surestimation de la fraction de tritium piégée dans la gaine (sans cependant exclure une imprécision dans la mesure de l’activité rejetée). | Il serait utile de disposer de tous les paramètres connus par
la COGEMA, afin d’affiner la comparaison et de voir si les écarts
observés entre les activités calculées et mesurées
persistent, et dans ce cas : pourquoi ?
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Tableau 3 : Comparaison entre l’activité calculée
de krypton 85 et l’activité déclarée
comme étant rejetée à UP2 et UP3
La figure 2 illustre les rejets gazeux en 85Kr des usines UP2 et UP3 (seulement disponible en version papier...)
Le rapport "activité déclarée/activité
calculée" montre que pour 10 années sur 15 les activités
sont 2 à 3 fois plus faibles qu’attendues.
CONCLUSION Les écarts importants observés
entre les rejets calculés et ceux déclarés officiellement
par l’exploitant, invitent à examiner de plus près l’évaluation
de l’activité du krypton produit dans le combustible, mais aussi
les modalités de la mesure du krypton 85 ainsi que l’évaluation
de l’activité rejetée par les usines UP2 et UP3.
Notes : [2] Dans l’eau "ordinaire", le deutérium (2H) a une teneur de 0,015%. retour au texte [3] Cette eau est produite par réaction chimique entre le combustible (UO2) et l’acide nitrique (HNO3). retour au texte (suite)
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[CA 82] Commission CASTAING
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