GAZETTE NUCLEAIRE
DSIN
Transport maritime: quelques problèmes.....

Paris, le 1er décembre 1997
COMMUNIQUÉ DE PRESSE
     La partie avant du «Caria», navire porte-conteneurs ayant subi une avarie d'une extrême gravité dans la nuit du 24 au 25 novembre 1997 au nord des Açores (Portugal), a coulé dimanche 30 novembre à 11 heures 30 du matin, alors que les opérations de remorquage étaient en cours. Les trois irradiateurs se trouvaient dans cette partie du navire.
     Compte tenu des propriétés du chlorure de césium, et de la profondeur importante de l'océan à cet endroit, l'impact sur l'homme et l'environnement marin lié à la présence de ces sources devrait être négligeable (de l'ordre du milliardième de mSv/an). Ce point est actuellement en cours de vérification par la Direction de la sûreté des installations nucléaires et son appui technique, I'IPSN. Il n'est pas envisagé de récupérer les sources.
Paris, le 28 novembre 1997
COMMUNIQUÉ DE PRESSE
     Dans la nuit du 24 au 25 novembre 1997, un navire porte-conteneurs de la compagnie Mediterranean Shipping Company (MSC) battant pavillon panaméen a subi une avarie d'une extrême gravité lors de sa traversée du Havre vers les États- Unis. 		 En raison d'un vent violent de force 11/12, et sous le choc d'une vague de très forte puissance, le navire a été coupé en deux alors qu'il se trouvait au nord des Açores (Portugal).
     Parmi les conteneurs transportés par ce navire, l'un contient trois irradiateurs biologiques renfermant du césium 137 en sources scellées sous forme spéciale, destinées aux hôpitaux américains; deux irradiateurs renfermaient chacun 65 TBq et le troisième 200 TBq. Selon le plan de chargement du bateau, les sources se trouvent dans la cale avant du navire.
     Ces sources sont constituées de pastilles de chlorure de césium placées dans une capsule étanche constituée de deux enveloppes en acier inoxydable. Chaque irradiateur est transporté dans un emballage de protection agréé pour le transport maritime.
     Selon les informations communiquées par l'armateur, les deux parties du navire sont demeurées en surface, autorisant la mise en oeuvre d'opérations de remorquage vers le port de Las Palmas. Actuellement en cours pour la partie arrière du navire, les opérations de remorquage devraient bientôt commencer pour la partie avant. 

Contact presse: Sandrine Le Breton - tél. : 0143 193961
Philippe Saint Raymond (le week-end) - tél. : Ol 692845 95

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LE KRYPTON 85 PRODUIT DANS LES COMBUSTIBLES IRRADIÉS
Zerbib Jean-Claude
mai 1997


     Le krypton 85 est un radionucléide naturel créé par interaction des neutrons du rayonnement cosmique avec l'isotope krypton 84, de l'élément krypton (1) qui, parmi ses six isotopes stables, présente la teneur isotopique la plus importante (i = 56,9%). L'activité à l'équilibre est évaluée à environ 3,7 1011 Bq. Ce gaz rare radioactif ( période = 10,71 ans) est également produit lors de la fission spontanée de l'uranium naturel contenu dans les trois premiers mètres du sol. L'apport de l'uranium des océans est négligeable comparé à l'émission terrestre.
     L'équilibre terrestre global résultant de ces deux modes de production du krypton 85 est évalué à 4,4 1011 Bq (pour un rendement de fission de l'uranium 235 de 0,293 %) (DI 72).
     L'activité totale du Krypton 85 produit lors des explosions aériennes est calculée à partir de l'activité du strontium 902 (mesuré dans les retombées) et du rapport des rendement de fission Kr 85/ Sr90.		      Le rapport de la Commission spécialisée des Nations Unies -UNSCEAR- montre qu'en 20 ans (1970-1989), les effluents gazeux des usines de retraitement de combustibles irradiés fonctionnant dans le monde entier, ont rejeté à elles seules 1,286 105 TBq (UN93), Soit près de 3 millions de fois plus que l'activité à l'équilibre du krypton 85 produit de manière naturelle. 

1. LA FORMATION DU KRYPTON 85 DANS LE COMBUSTIBLE IRRADIE
     Le krypton 85 est un gaz rare radioactif essentiellement produit par fission dans le combustible nucléaire.
     Il provient d'abord de la fission de l'uranium 235 par les neutrons thermiques et rapides et par celle produite par les neutrons rapides dans l'uranium 238 du combustible des réacteurs à eau sous pression (REP).
     A cette formation s'ajoute celle produite par l'ensemble des neutrons dans le plutonium 239 qui se forme et se fissionne progressivement dans le combustible.

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     Les rendements de fission, exprimés en pour cent de la masse de la cible fissile, siège de la réaction nucléaire, sont les suivants (WH83):

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    Compte tenu du fait que le rendement de fission du Pu 239 est deux fois plus petit que celui de l'U 235, nous observons, avec l'augmentation des taux de combustion, une diminution progressive de l'activité du Kr 85 formé rapportée à l'énergie produite par le combustible. Ce phénomène s'ajoute à la décroissance radioactive du Kr 85 formé.
      L'activité du Kr 85 produit dans le combustible à uranium enrichi ne va donc pas varier linéairement avec le taux de combustion.
     Les combustibles à oxyde mixte d'uranium et de plutonium (MOX) auront également, à taux de combustion égal, une teneur en Kr 85 inférieure à celle des combustibles U02 

2. LES QUANTITÉS DE KRYPTON 85 PRODUITES DANS LE COMBUSTIBLE IRRADIE.
     Le tableau 1 (ci-dessous) donne l'évolution de l'activité du Kr 85, exprimé en curie par tonne de combustible d'uranium enrichi à 3,5 %, en fonction du taux de combustion (MWé.j/t) et du temps de refroidissement (source : code de calcul du SERMA -centre C.E.A./Saclay).


Tableau 1 : Activité du KrS5 en fonction du taux de combustion et du temps de refroidissement du combustible UO2 enrichi (3,5%) irradié.
 suite:
     Ces données nous permettent de calculer l'activité du Kr 85 résultant du retraitement des combustibles UNGG en faisant une extrapolation linéaire en-deça de S GWé.jlt et une interpolation linéaire pour les combustibles REP.
     La figure 1 illustre la variation de l'activité moyenne du Kr85 rapportée à l'énergie produite (GBq/MWé.j) en fonction du taux de combustion du combustible (après 3 ans de refroidissement).

3. ÉVALUATION DE L'ACTIVITÉ DU KRYPTON 85 REJETÉ PAR LES USINES DE LA HAGUE
     Le krypton 85, qui n'a aucune affinité chimique avec les éléments présents dans le combustible irradié, va être rejeté en totalité durant les'opérations de cisaillage et de dissolution du combustible irradié. Le tableau 2 fournit les tonnages et les taux de combustion moyens des combustibles "métal" et "oxyde" retraités dans les usines UP2 et UP3 (à partir de 1990) (CA82), (ZE79), (ZE84), (EN84).
 

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Tableau 2: CARACTÉRISTIQUES DES TONNAGES DE COMBUSTIBLES IRRADIÉS
RETRAITÉS DANS LES USINES UP2 ET UP3 DE LA HAGUE:
(1) Les campagnes de retraitement du combustible UNGG dans l'usine UP2 se sont définitivement achevées en 1987
(2) La première campagne de retraitement des combustible REP, dans l'usine UP3, a eu lieu en 1990.
(3)tonnage total traité dans UP2 et UP3 = 1559 t.
     Ne disposant pas de toutes les données requises pour effectuer un calcul précis, nous ferons les hypothèses simplificatrices suivantes:
     - tous les combustibles sont retraités après trois ans de refroidissement,
     - la fraction de krypton 85 qui a migré au travers de la gaine pendant le temps de séjour dans le réacteur, puis durant le temps de refroidissement est négligeable,		      - pour les taux de combustion inconnus (1993-1995), nous adopterons la moyenne des taux connus relatifs aux combustibles retraités depuis 1990.
     Les valeurs de l'activité A, du krypton 85 (exprimées en GBq/MWé.j)que nous adoptons sont données, en fonction du taux de combustion T (en MWé.j/t) par les relations suivantes:
 T<11000             A=12,19 x 0,70T/6000
11000<T<22000  A=12,29 x 1,l8T/11000
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22000<T<33000  A= 11,51 x 0,80 T/11000
33000<T<38000  A=11,22 x 0,32 T/5000
     Le tableau 3 donne les activités du krypton 85 produit dans les combustibles retraités annuellement dans les usines de la Hague.      L'activité" calculée" de ce krypton 85, que l'on suppose etre rejetée en totalité, est comparée à celle qui est mesurée par la Cogéma.
     Le rapport "activité déclarée/activité calculée" montre que pour les 10 dernières années pour lesquelles les données sont connues, les activités rejetées sont 2 à 3 fois plus faibles qu'attendues. 		      Ces écarts seraient plus importants encore si on prenait pour l'évaluation des activités les valeurs fournies par l'UNSCEAR dans son rapport 1993 (UN93). Ce rapport préconise par exemple pour la période 1985-1989 une activité de 1,23 104 TBq par GWé.a.. Cette valeur conduit, en 1989, à 39,8107 TBq de krypton 85 pour un rejet déclaré par la Cogéma égal à 4,2107 TBq (rapport 0,11 au lieu de 0,37).
 
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Tableau 3 Comparaison entre l'activité calculée de krypton 85 et l'activité déclarée
comme étant rejetée à UP2 et UP3

La figure 2 illustre les rejets gazeux en 55Kr des usines UP2 et UP3:

CONCLUSION
     Les écarts importants observés entre les rejets calculés et ceux déclarés officiellement par l'exploitant, invitent à examiner de plus près l'évaluation de l'activité du krypton produit dans le combustible, mais aussi les modalités de la mesure du krypton 85 ainsi que l'évaluation de l'activité rejetée par les usines UP2 et UP3. En pratique, la mesure de l'activité volumique d'un rejet de gaz radioactifs se fait au moyen de la mesure en continu (après une double filtration pour piéger les aérosols et iodes résiduels) d'une très petite fraction du débit rejeté par la cheminée (le débit nominal de l'usine UP2 était de 700000 m3/h). 		      L'activité rejetée se calcule à partir de la variation en fonction du temps de l'activité volumique moyenne et du débit d air evacué (lequel peut varier également).
     C'est la mesure de ce dernier pararnètre qui peut induire les erreurs les plus importantes dans l'évaluation de l'activité rejetée.
     Le rapport "activité déclaré/activité calculée" montre que pour 10 années sur 15 les activités sont 2 à 3 fois plus faibles qu'attendues.
 
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BIBLIOGRAPHIE

[CA 82] Commission CASTAING, "Rapport du groupe de travail sur la gestion des combustibles irradiés" - annexe 11 - Conseil Supérieur de la Sûreté Nucléaire, décembre 1981 - novembre 1982;
[D172] DIE THORN W,S. and STOCKO W.L., "The dose to man from atmospheric Kr85" - Health Physics, vol 23, pp (653-662), 1972.
[EN94] ENERPRESSE, "Fonctionnement de la Hague: hausse de 42% de la production 1993" - Enerpresse no1991, 12 janvier 1994.
[UN93] UNSCEAR, "United Scientific Committee on the effects of Atomic Radiation" - report to the General Assembly wifh annexes, Editeur; United Nations Publications, New York, 1993.
[WH83] World Health Organization (WHO), "Selected radionucleides: tritium, carbon 14, krypton 85, strontium 90, Iodine, caesium 137, radon, plutonium." - WHO, Geneva (237 pages), 1983.
 [ZE79] ZERBIB J.C., "Les recommandations de la CIPR et les travailleurs" in"Application of the dose limitation system for radiation protection" - Congrès AIEA/BIT/CIPR -avril 1979-, AIEA Vienne.
[ZE84] ZERBIB J.C., "Performances dosimétriques des différents parcs de réacteurs à eau légère" - CCE/CES - Luxembourg, 26 et 27 novembre 1984.

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