Depuis environ vingt ans le cycle du combustible nucléaire a été marqué par une évolution considérable tant au niveau des procédés industriels que de la radioprotection.
     La maturité du parc électronucléaire français a abouti comme prévu à l’arrivée de l’uranium de retraitement dans les usines de fabrication du combustible.
     Parallèlement, les enjeux économiques et la nécessité de ralentir la croissance de l’inventaire de plutonium ont conduit la France au choix du recyclage du plutonium sous forme de combustible MOX dans les réacteurs à eau sous pression. Les perspectives à long terme sont une extension du nombre de réacteurs chargés en MOX et l’augmentation de la fraction d’assemblages de ce combustible dans les réacteurs. La croissance de la production de MOX va de pair avec ces objectifs.
Enfin, la Commission Internationale de Protection Radiologique a profondément remanié sa philosophie en introduisant le concept de facteurs de dose par unité d’incorporation (DPUI) qui conduit à la notion de "LAI spécifiques"(1). Dans le même temps, l’évolution des connaissances a permis l’élaboration de nouveaux modèles dosimétriques et la prise en compte, pour le calcul des doses, de paramètres jusque là négligés.
     Devant ces évolutions, les industriels et les personnes impliquées par la radioprotection se trouvent face à un nouveau défi qu’il faudra relever au bénéfice des travailleurs;

     I - LES ENJEUX
     I . 1 - Les composés
     L’uranium de retraitement enrichi (URE) se différencie des autres types d’uranium, et en particulier de l’uranium naturel enrichi (UNE), par l’enrichissement en U-234 ainsi que par la présence d’U-232 et d’U-236. Cela se traduit par :
     - une augmentation du risque d’exposition interne due à la teneur plus élevée en U-234 et à la présence d’U-232;
     - une augmentation du risque d’exposition externe due aux descendants émetteurs gamma de l’U-232, en particulier le Thallium (TI-208, g de 2,6 MeV).
     Le plutonium de retraitement est obtenu après cisaillage et dissolution nitrique (extraction liquide-liquide par le TriButylPhosphate ou TBP) des crayons combustibles MOX irradiés, puis la séparation des autres éléments (uranium et produits de fission). L’efficacité du procédé est telle que la teneur en produits de fission résiduels dans le plutonium est caractérisée par une activité largement inférieure à 310⁵ Bq/g. Il est ensuite converti en poudre d’oxyde de plutonium (PuO₂) par précipitation oxalique et calcination sous oxygène. Il est finalement incorporé sous cette forme avec les oxydes d’uranium pour donner le combustible MOX.
     Le plutonium se trouve ainsi sous différentes formes chimiques depuis le retraitement du combustible irradié jusqu’à la fabrication du nouveau combustible. Son comportement biologique, en particulier sa solubilité dans le poumon, dépend tout particulièrement de :
· la structure cristalline;
· la composition isotopique;
· la taille des particules inhalées;
· la présence d’autres métaux, notamment la proportion d’uranium dans le MOX.
     La solubilité du plutonium sur le plan biologique varie selon les composés industriels, des plus transférables (le complexe Pu-TBP ou les nitrates) aux moins transférables (PuO₂ et MOX).
     Les propriétés du plutonium (radiotoxicité élevée, aptitude à la fission, puissance calorifique, radiolyse de l’eau) nécessitent qu’une organisation appropriée soit mise en place dans la conduite des installations du cycle.
     I . 2 - Les risques et les impacts
     Toute installation où sont manipulées des matières radioactives représente une source potentielle de différents risques pour le personnel :

     I.3 - Évolution des recommandations de la Commission Internationale de Protection Radiologique
     Les recommandations de 1990 sur la protection contre les rayonnements (Publication 60, 1991) ont été élaborées pour prendre en compte les données les plus récentes sur les effets des rayonnements acquises depuis la parution des précédentes recommandations (Publication 26, 1977). L’adoption de ces recommandations nécessitait une révision des limites secondaires contenues dans la publication CIPR 30. De nouvelles Limites Annuelles d’Incorporation (LaI) ont été recalculées à partir des modèles de la publication CIPR 30 en prenant en compte les nouvelles limites de dose et les nouveaux facteurs de pondération des tissus (W_T) de la CIPR 60. Les valeurs de LAI ainsi calculées ont été publiées en 1991 (Publication 61, 1991).
     Depuis cette date, la CIPR a publié un nouveau modèle cinétique et dosimétrique des voies respiratoires (Publication 66, 1994). Alors que le "modèle CIPR 30" considérait le poumon comme un organe unique, le nouveau modèle calcule les doses à des tissus spécifiques de l’arbre respiratoire pour tenir compte des radiosensibilités différentes de ces tissus. D’autre part, un nouveau modèle de clairance des particules a été élaboré conduisant à une nouvelle classification des composés en fonction de leur solubilité (celle-ci est représentée selon les cas par une ou deux composantes d’absorption : rapide ou lente) :
     - type F (Fast) 10 min (100%)
     - type M (Moderate) 10 min (10%) et 140j (90%)
     - type S (Slow) 10 min (0,1%) et 7000j (99,9%)
     Cette nouvelle classification remplace celle des classes D, W et Y (c, d et e dans la nomenclature française) correspondant aux composés transférables, moyennement transférables et peu transférables.
     Enfin, un changement important est apparu concernant la valeur par défaut recommandée par la CIPR pour le Diamètre Aérodynamique Moyen en Activité (DAMA) des aérosols rencontrés aux postes de travail : celle-ci est dorénavant prise égale à 5 microns contre 1 micron dans la CIPR 30. A cette nouvelle valeur correspondent des fractions déposées dans les différentes régions pulmonaires et donc des facteurs de dose par unité d’incorporation différents de ceux obtenus avec l’ancienne valeur.
     Quelques exemples suffisent à montrer que les nouvelles valeurs des LAI calculées à partir des doses par unité d’incorporation n’évoluent pas toutes dans le même sens : certaines sont plus contraignantes, d’autres moins (tableau 1). On note en particulier, avec le nouveau modèle pulmonaire, une augmentation d’un facteur 5 environ de la LAI dans le cas d’un composé peu transférable de Pu-239 de 5microns de diamètre.

Tableau 1 - Évolution des LAI (Bq) calculées pour l’inhalation de ²³⁵U et ²³⁹Pu

     Indépendamment de tous ces changements dus aux progrès des connaissances scientifiques, une évolution capitale de la dosimétrie interne est intervenue avec le concept de LAI spécifique. Les recommandations de la CIPR stipulent que la LAI soit basée sur une dose efficace engagée de 20 mSv. La LAI (Bq) pour n’importe quel radionucléide peut être obtenue en divisant la limite de dose efficace moyenne annuelle (0,02 Sv) par le facteur de dose par unité d’incorporation, DPUI (Sv/Bq) :

II - MAÎTRISE DE LA CONTAMINATION INTERNE
     La maîtrise de l’exposition du personnel dans les installations du cycle du plutonium et de l’uranium de retraitement suppose qu’un certain nombre de problèmes soit résolu :
     - quelles sont les données scientifiques à acquérir et les moyens de mesure à améliorer pour l’évaluation correcte des doses ?
     - quels sont les protocoles de surveillance à mettre en oeuvre dans les ateliers et ceux pour les examens médicaux ?

     II . 1 Études pour la radioprotection
     Les textes réglementaires devraient bientôt laisser à l’exploitant la possibilité de ne plus fonder ses pratiques de radioprotection sur l’application d’un coefficient unique et généralement majorant. Il pourra utiliser des modèles plus réalistes. En revanche, ces modèles sont plus complexes et nécessiteront la connaissance de nombreux paramètres. L’exploitant devra être à même de mieux connaître ses produits et ses postes de travail et de mettre en place un contrôle plus rigoureux. Les autorités devront en parallèle réaliser des analyses plus poussées des propositions faites par les exploitants et exercer une surveillance plus poussée des pratiques. L’évolution de la radioprotection devra donc se renforcer et se structurer, probablement selon un mode proche de celui de l’évolution de la sûreté. La mise en place d’un tel système nécessite donc une double série d’études. Les premières sont d’ordre scientifique et technique (programme DOSINTER décrit ci-après), les secondes visent à définir tout le système d’évaluation qui doit être mis en place (tableau 2) pour que les autorités et les Comités Hygiène et Sécurité (CHSCT ) puissent remplir leurs rôles.
     Ainsi les éléments du dossier que l’exploitant doit constituer pour justifier les facteurs de dose, les LAI et les LDCA qu’il compte utiliser doivent être présentés de façon systématique et vérifiable. Des règles doivent être établies pour prendre en compte le fait que des individus peuvent travailler sur plusieurs postes ou que des campagnes de produits différents se succèdent dans l’année.
     La surveillance de la contamination doit être cohérente avec les hypothèses prises dans le choix de facteurs de dose spécifiques. Elle doit donc porter non seulement sur la concentration de l’air en activité mais sur les paramètres clés (granulométrie, solubilité). Des études sont nécessaires pour évaluer la faisabilité d’une surveillance opérationnelle de routine adaptée à ces exigences.
     Enfin l’abandon d’un certain conservatisme exige un retour d’expérience poussé qui pose des difficultés autant organisationnelles, voire réglementaires, que techniques. L’amélioration des mesures de l’incorporation chez les individus doit aller de pair avec leur rapprochement avec les mesures d’ambiance et le contrôle des temps passés aux différents postes. Ces mesures doivent aussi être confrontées à celles des prélèvements individuels.

     II . 2 - Transferts de contamination dans les installations
     La surveillance des postes de travail dans les installations manipulant des composés sous forme de poudres consiste à évaluer le risque de franchissement de barrières de confinement par les aérosols produits. Ces questions de transfert de la contamination dans les installations du cycle ont été étudiées à l’IPSN, par le SERAC [1].
     Les paramètres à considérer se situent à deux niveaux : le confinement à la source et les transferts aux postes de travail. Comme déjà mentionné, le risque de dispersion radioactive à la source peut être réduit en premier lieu par la mise en place d’une enceinte de confinement - ou par l’amélioration de son étanchéité quand elle existe- dont on vérifiera le bon fonctionnement (débits). 

     II . 3 - Programme de recherche en dosimétrie interne
     Le programme de recherche en dosimétrie interne (DOSINTER) mené par le SDOS vise à apporter une amélioration des moyens d’évaluer les doses en situation chronique et en cas d’accident, à mettre au point des moyens d’éliminer les radiocontaminants en cas d’exposition accidentelle et à évaluer les conséquences des nouvelles recommandations de la CIPR.
     Différents axes de recherche sont développés au sein de deux programmes coordonnés :
     - SURVEIL (Surveillance) :
     Les objectifs poursuivis sont :
· pouvoir évaluer les doses liées à l’incorporation de radionucléides en situation normale et incidentelle en tenant compte :
     - des nouveaux modèles biocinétiques et dosimétriques,
     -des données scientifiques récentes sur le comportement biologique des radionucléides dans l’organisme,
     - du retour d’expérience provenant des études de postes et des données de la surveillance médicale
· disposer de moyens d’analyse et de mesures in vivo adaptés pour évaluer rapidement la gravité d’une contamination interne et assurer le suivi des personnes exposées, en particulier :
     - des moyens de mesure de la contamination par des actinides qui se doivent d’être améliorés pour être compatibles avec les limites d’incorporation et répondre aux besoins pratiques de la surveillance médicale du personnel,
     - des moyens permettant de faire face efficacement à une situation accidentelle.
· diminuer les incertitudes sur l’évaluation des doses liées à l’exposition interne à des radionucléides émetteurs de faibles parcours (en particulier a) par une meilleure connaissance des dépôts et de la distribution des doses dans les tissus-cibles.
     - BIOCIN (Biocinétique)

     Analyse des actinides (Pu et URE)
     L’analyse des actinides dans les milieux biologiques (urines, selles) s’effectue couramment par spectrométrie alpha ou par fluométrie. Le comptage est réalisé à l’issue d’une minéralisation par attaque acide précédée, le cas échéant, d’une calcination. La minéralisation elle-même s’accompagne d’un traitement chimique destiné à éliminer les impuretés de l’échantillon. Plusieurs extractions par solvant et séparations sur résines échangeuses d’ions peuvent être nécessaires. Les techniques mises en jeu deviennent vite très lourdes. Concernant le plutonium, les analyses d’urine sont difficiles, qu’il s’agisse de la mesure ou de l’interprétation : la sensibilité des méthodes de radioanalyse n’est pas très bonne (limite de détection typiquement de l’ordre de 10^-3 à 10^-2 Bq/jour).

* analyse de surveillance spéciale : urines de 24 heures avec ajout d’un traceur (²⁴²Pu)
Tableau 3 - Limites de détection du Pu dans les urines (d’après J.C. Harduin)

     Néanmoins, s’il y avait une incorporation chronique de Pu correspondant à la LAI, cette contamination serait détectable à partir des analyses d’urine, après des périodes d’incorporation de quelques mois (pour les composés moyennement transférables) ou de quelques années (pour les composés peu transférables). Ainsi, la surveillance basée sur les analyses d’urine est utile pour l’estimation à long terme de contaminations cumulées.
     Le métabolisme du plutonium est tel que l’excrétion fécale se situe à un niveau 10 à 100 fois supérieur à celui de l’excrétion urinaire. Dans de nombreux cas, les résultats des analyses des selles sont donc les plus significatifs. Afin d’obtenir des résultats dans les meilleurs délais, une mesure alpha directe sur les cendres obtenues après calcination est recommandée. La spectrométrie peut être envisagée ultérieurement, après minéralisation, pour des résultats plus fins (quelques jours).
     Ainsi, les problèmes rencontrés en routine par les Laboratoires d’Analyses Biologiques et Médicales sont en général liés à :
     - la lenteur (temps d’exécution et comptage) des procédés d’analyse (en particulier pour les selles);
     - la sensibilité;
     - les interférences dues aux produits de fission, aux impuretés, voire à des contaminants d’origine étrangère.
     A ces problèmes posés en routine s’ajoute la difficulté de pouvoir mettre en oeuvre des méthodes rapides et simples en cas d’urgence.
Le programme de recherche SDOS porte donc principalement sur le développement de nouvelles voies chimiques de séparation (notamment les molécules cages) qui conduiraient d’une part à une simplification des procédés radiochimiques conventionnels, d’autre part à la mise au point de techniques simples et spécifiquement adaptées à l’analyse élémentaire par ICP-MS(4). D’autres voies sont explorées en parallèle; il s’agit de l’analyse par émission d’ions secondaires et spectrométrie de masse ou SIMS (rapidité, séparation, isotopique) et de la spectrométrie X et gamma de faible énergie (méthode directe en cas d’accident).

     Anthroporadiamétrie pulmonaire
     En cas de suspicion d’incident, les résultats les plus attendus par les médecins sont ceux de la spectrométrie X in vivo et ceux de l’analyse des selles.

     Les calculs de dose
     Les calculs de dosimétrie interne reposent sur des modèles généralement complexes. Des programmes sur ordinateur doivent être utilisés pour faciliter l’application pratique de ces modèles.
     A titre d’exemple, le logiciel LUDEP (Lung Dose Evaluation Programme), développé spécialement sur la base du nouveau modèle de l’arbre respiratoire de la CIPR, permet d’évaluer les doses délivrés au poumon et aux autres organes, dans une très large gamme de conditions d’utilisation. Ce programme laisse la possibilité à l’utilisateur d’appliquer les valeurs standards préconisées par la CIPR ou celles obtenues expérimentalement selon la méthodologie décrite plus haut pour les études de poste de travail.

     Études de radiotoxicologie appliquées
     Les études de biologie appliquées sont essentielles en dosimétrie interne en raison de l’influence prépondérante du comportement des composés radiotoxiques dans l’organisme : elles doivent permettre une meilleurs évaluation des doses liées à la contamination interne mais aussi de mieux comprendre les mécanismes qui gouvernent la solubilité et la transférabilité des radiocontaminants.
     Les études de poste menées par le SDOS dans le cadre du programme BIOCIN ont pour objectif, d’une part de quantifier les paramètres intervenant dans les modèles biocinétiques (granulométrie, densité, surface spécifique, structure cristalline, composition isotopique), d’autre part d’apporter des informations indispensables pour pouvoir mieux interpréter les résultats de la surveillance médicale;
     La méthodologie mise au point par le SDOS commence par la caractérisation physico-chimique des aérosols présents aux postes de travail, en réalisant in situ des campagnes de prélèvement atmosphérique :
des prélèvements individuels conduisant aux concentrations en activité (Bq m^-3),
     · des prélèvements aux postes de travail conduisant aux distributions granulométriques.
     La cinétique de dissolution et les paramètres d’absorption de chaque aérosol sont étudiés en combinant différentes approches complémentaires :
     · un test cellulaire en milieu de culture,
     · un test in vitro sur membrane,
     · des études de transférabilité in vivo.
     Des expériences d’inhalation sur modèle animal sont nécessaires pour étudier la période de décroissance pulmonaire, les coefficients de transfert sanguin ainsi que la distribution du radionucléide dans les différents organes et tissus.
     L’ensemble des données obtenues grâce aux études de poste permet de déterminer les facteurs de dose efficace par unité d’incorporation (DPUI) pour les différents composés industriels rencontrés. En première analyse, les résultats permettent d’établir la classification des composés selon les nouvelles recommandations de la CIPR.
     Les doses calculées à partir du nouveau modèle dosimétrique des voies respiratoires peuvent être comparées à celles obtenues selon le modèle de la CIPR 30. Les évaluations basées sur des données expérimentales peuvent de plus être comparées aux calculs réalisés en utilisant les valeurs standards de dissolution et les paramètres d’absorption sanguine. Ces comparaisons permettent d’apprécier les conséquences des dernières recommandations de la CIPR.
     Plusieurs facteurs liés aux procédés technologiques tels que la température d’obtention des produits ou l’isotopie peuvent modifier significativement la solubilité des composés et, par là-même, augmenter la fraction qui se déposera avec une élimination lente dans le foie (Pu), le rein (U) ou l’os (U et Pu). Il est donc important que l’exploitant puisse disposer de ces informations.

     Études du traitement de la contamination interne
     Des travaux de recherche sur les moyens de décorporation doivent être poursuivis pour améliorer le traitement de la contamination interne.

     Plutonium : Le traitement privilégié pour la décorporation, en dehors du lavage pulmonaire qui ne doit être utilisé qu’en cas de contamination sévère par inhalation, reste l’administration de DTPA ( DiéthylènetriaminePentaacétique Acide). L’efficacité de cette molécule est reconnue pour réduire la charge corporelle en plutonium (facteur 10 environ). Néanmoins, le DTPA ne s’applique pas dans tous les cas et certaines formes physico-chimiques du Pu échappent à son action. Il est contre-indiqué en présence d’uranium, ce qui pose le problème de la contamination par des mélanges d’oxydes : aucun traitement n’existe à ce jour pour le MOX.
     Uranium : il n’existe aujourd’hui aucune molécule non toxique et efficace, administrée pour le traitement de la contamination des composés uranifères. Parmi les familles de complexants, différentes molécules ont été étudiées (bicarbonates alcalins, acides polyamides et polyacétiques). Les investigations en cours dans ce domaine suivent deux approches :
     - déterminer l’efficacité de molécules connues et améliorer les protocoles de traitement;
     - chercher de nouvelles molécules grâce à la modélisation prenant en compte l’ensemble des paramètres : toxicité, complexation, affinité avec les tissus biologiques. Une telle approche doit notamment tirer parti des enseignements sur les mécanismes biocinétiques susceptibles d’expliquer le comportement du complexe ligand-radiocontaminant (ligand ou molécule ou ion uni à l’atome central d’un complexe par une liaison) dans l’organisme.
     Ce constat explique les effort de recherche actuellement poursuivis dans ce domaine dans plusieurs pays, notamment dans le cadre de travaux coordonnés par la Commission Européenne.

     Dans les installations du cycle du combustible nucléaire, les risques pour les travailleurs sont variables d’un poste à un autre et sont évolutifs avec le temps en fonction su type de combustible, des techniques mises en jeu ou même des équipes.
     Le cycle du combustible au plutonium et à l’uranium de retraitement comporte les situations les plus complexes en ce qui concerne les risques radiologiques pour le personnel et les moyens à mettre en oeuvre pour maîtriser ces risques. Tout au long du cycle, le combustible passe par une succession de transformations mettant en jeu différentes compositions isotopiques et différentes formes physico-chimiques qui ont une influence considérable sur son comportement et son impact sanitaire. Les composés du plutonium et de l’uranium de retraitement sont fortement radiotoxiques et exposent les individus en cas d’incorporation chronique ou accidentelle. La précision des évaluations dosimétriques et les examens biomédicaux à pratiquer doivent tenir compte de paramètres clés caractéristiques des composés (classe de solubilité biologique, granulométrie des aérosols inhalés) et des conditions de travail. La mise en place d’une radioprotection opérationnelle basée sur les nouveaux concepts de la CIPR (LAI spécifiques) est plus complexe tant sur le plan organisationnel, voire réglementaire, que technique.
     La protection radiologique des travailleurs d’une installation en fonctionnement est, pour l’exploitant, une obligation à prendre en considération dès la conception d’une nouvelle installation ou avant un changement de procédé.
     Dans le contexte du principe d’optimisation, le seul respect des limites réglementaires n’est pas un objectif a priori satisfaisant pour les situations d’exposition chronique pouvant être améliorées.
     Dans un domaine où les techniques et les connaissances scientifiques évoluent de façon considérable, les efforts conjugués des différents acteurs concernés (organismes réglementaires, laboratoires de recherche, personnel chargé de la radioprotection, exploitants et travailleurs) permettront une meilleurs protection des travailleurs parmi les plus exposés de l’industrie électronucléaire.
     Il s’agit là d’un objectif pour lequel d’IPSN doit jouer une rôle privilégié, grâce aux compétences et à la complémentarité de la recherche et de l’expertise qui y existent.

1 LAI = Limite Annuelle d’Incorporation
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2 la Limite Dérivée de Concentration dans l’Air, LDCA (Bq/m³) est définie par :

[1] D.Boulaud et J.C. Laborde, Transfert de contamination aux postes de travail. In : La protection des travailleurs dans les ateliers de fabrication du combustible nucléaire . Rapport IPSN / 93-01 (1992)
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[2] La dosimétrie des neutrons au Service de Dosimétrie de l’IPSN. Évaluation du Programme de recherche par le Comité Scientifique de l’IPSN le 10/09/93 . Rapport DPHD / 93-05 (1993)
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[3] G. Pescayre, Bilan de l’exercice criticité 94. Note CVA/SPR/593/94 - (1994)
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[4] Journées d’Études Plutonium et Radioprotection, Société Française de radioprotection. 14, 15 et 16 juin 1983, Saclay CEA Éditeur ISBN 2 - 7272 - 0084 - 6 (1983).
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[5] Basic Safety Standards for Protection Against Ionizing Radiation and for the Safety of Radiation Sources. Safety Series n° 115, AIEA, 1994;
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Biological assessment of occupational exposure to actinides.

Proceedings of a Workshop held at Versailles, France, May 30 - June 2, 1988

Radiat . Prot. Dosim., vol. 26, N° 1-4, 1989.

Intakes of radionuclides - Detection, assessment and limitation of occupational exposure.

Proceedings of a Workshop held at Bath, UK, Sept. 1993.

Radiat. Prot. Dosim., vol.53, N° 1-4, 1994.

Traitement de la contamination interne accidentelle des travailleurs.

IPSN Editeur ISBN 2-950 8497-0-9 (1995).

INTERNATIONAL COMMISSION ON RADIOLOGICAL PROTECTION (ICRP). Limits for Intakes of Racionuclides by Workers. (ICRP Publication 30) Oxford Pergamon press, 1979

INTERNATIONAL COMMISSION ON RADIOLOGICAL PROTECTION (ICRP). Annual Limits on Intake of Radionuclides by Workers Based on the 1990 Recommendations. (ICRP Publication 61) Oxford Pergamon, 1991.

INTERNATIONAL COMMISSION ON RADIOLOGICAL PROTECTION (ICRP). Human Respiratory Tract Model for Radiological Protection. (ICRP Publication 66) Oxford, Elsevier Science Ltd., 1994.

INTERNATIONAL COMMISSION ON RADIOLOGICAL PROTECTION (ICRP) . Dose Coefficients for Intakes of Radionuclides by Workers. (ICRP Publication 68) Oxford, Elsevier Science Ltd.,1994.